Paul Klee zählt zu den bedeutendsten Künstlern der ersten Hälfte des 20. Jahrhunderts. Sein künstlerisches Lebenswerk umfasst gegen 10'000 Werke. Wichtige Werkgruppen entstanden in Bern und Umgebung, und viele Klee-Werke sind auch hier geblieben – bei den direkten Nachkommen, in der Paul-Klee-Stiftung (1947–2004) oder bei privaten Sammlerinnen und Sammlern. Grosse Teile davon wurden im Zentrum Paul Klee zusammengeführt, um sie einem breiten Publikum zugänglich zu machen.

Das Zentrum Paul Klee verfügt mit gut 4'000 Werken über die weltweit bedeutendste Sammlung von Gemälden, Aquarellen und Zeichnungen Paul Klees und zusätzlich über zahlreiche biografische Text- und Bilddokumente.

Einen besonderen Charakter erhält die Sammlung dank privater Objekte, wie etwa den Handpuppen, die Paul Klee für seinen Sohn Felix anfertigte, oder den Unterlagen für den Unterricht am Bauhaus, die Einblick in die Künstlerwerkstatt geben.

Klees Naturaliensammlung (getrocknete Pflanzen, Muscheln, Schneckenhäuser, Steine, Mineralien) und seine Manuskripte schlagen den Bogen zwischen der Kunstsammlung und der Lebensgeschichte des Künstlers. Werke befreundeter Künstler wie Wassily Kandinsky, Franz Marc oder Alexej von Jawlensky, die Klee als persönliche Geschenke erhielt und über die das Zentrum Paul Klee ebenfalls verfügt, betten Klees Werk in den Kontext der Kunst seiner Zeit ein.

Klees bildnerisches Denken setzt sich intensiv mit Aspekten von Sprache, Theater und Musik auseinander. Es thematisiert Architektur, Technik, Zeit- und Schöpfungsgeschichte und schliesst die Ebenen der Naturwissenschaft, der Philosophie und der Psychologie mit ein. Die Erkenntnisse, die Klee aus seinen theoretischen und pädagogischen Schriften gewann, widerspiegeln sich in seinen Werken.