Unter den  Originaldokumenten ragen die handschriftlichen Manuskripte von Paul Klee hervor: Die in schwarze Wachstuchhefte geschriebenen Tagebücher, sein vollständiger Oeuvrekatalog, ein Heft mit Gedichten und die Originalhandschriften des Pädagogischen Skizzenbuchs und seiner Bildnerischen Formenlehre. Darüber hinaus gehört der ca. 3’000 Seiten umfassende pädagogische Nachlass dazu. Dabei handelt es sich um Klees Aufzeichnungen, mit denen er seine Unterrichtsstunden am Bauhaus vorbereitete und sich dabei selbst über theoretische Fragen des bildnerischen Gestaltens Rechenschaft ablegte. Manche der Originaldokumente sind bereits veröffentlicht, wie etwa die Tagebücher, die Gedichte oder die theoretischen Schriften, andere sind künftigen Publikationsprojekten vorbehalten.

In den nächsten Jahren erwartet das Archiv umfangreiche Neuzugänge: Das Archiv der Familie Klee mit der Originalkorrespondenz von Paul, Lily, Felix, Hans, Ida und Mathilde Klee sowie der Originalbibliothek, in der sich zumindest ein Teil der Bücher erhalten hat, die Paul Klee selbst besessen hat. Von hier aus können seine literarischen Quellen aber auch künstlerische Vorbilder erschlossen werden. Daneben enthält das Familienarchiv so reizvolle und aussergewöhnliche Objekte wie Klees Herbarium, seine gesammelten Reiseandenken und seine Schulhefte und Schulbücher, die er mit Randzeichnungen und Notizen versah.

Das Archiv der Familie Bürgi in Bern, das ebenfalls in Kürze hinzukommen wird, enthält insbesondere Dokumente, die die Sammeltätigkeit der Familie Bürgi und ihre Freundschaft zu Paul und Lily Klee betreffen. Auch die Aktivitäten von Lily Klee sowie der Klee-Gesellschaft von 1946–1952 sind hier dokumentiert. Darüber hinaus haben sich zahlreiche Atelierutensilien erhalten, wie beispielsweise Farbtuben, Pinsel und Mischgefässe, die für die Erforschung von Klees Maltechnik wertvolle Aufschlüsse versprechen.